Ενώ αποτελούσε ακόμα μέλος των Aphrodite’s Child, ο Βαγγέλης Παπαθανασίου έγραψε τη μουσική για μία ταινία του Χένρι Χάπιερ. Ακολούθησε ένα ακουστικό ντοκιμαντέρ επηρεασμένο από τις φοιτητικές εξεγέρσεις στο Παρίσι του 1968.
Στο ενδιάμεσο, επενδύει μουσικά την ταινία Vortex – Το πρόσωπο της μέδουσας (1967) του Νίκου Κούνδουρου. Το 1973 ξεκίνησε μία επιτυχημένη συνεργασία με τον σκηνοθέτη, Φρέντερικ Ροσίφ για μία σειρά ντοκιμαντέρ για την άγρια φύση.
Βαγγέλης Παπαθανασίου: Οι πρώτες επιτυχίες, ο Ντέμης Ρούσσος, η Ειρήνη Παππά, ο Γιον Άντερσον (βίντεο)
Ωστόσο, ένα μεγάλο μέρος των συνθέσεων του Vangelis δημιουργήθηκαν για να πλαισιώσουν κινηματογραφικές παραγωγές ως σάουντρακ.
Κορυφαίο σάουντρακ θεωρείται το «Οι δρόμοι της Φωτιάς» (Chariots of Fire) για την ομώνυμη ταινία του 1981, η οποία απέσπασε το Όσκαρ Καλύτερης Πρωτότυπης Μουσικής το 1982. Η ταινία εξιστορεί την προσπάθεια τριών Βρετανών δρομέων στους Ολυμπιακούς Αγώνες του 1924 στο Παρίσι.
Βαγγέλης Παπαθανασίου: Η μουσική του «ταξιδεύει» στον Δία με το Juno της NASA (βίντεο)
Ο Παπαθανασίου έγραψε μουσική σε αρκετές ταινίες μυθοπλασίας, ντοκιμαντέρ και τηλεοπτικές παραγωγές, ανάμεσα στις οποίες ξεχωρίζουν οι:
Ο αγνοούμενος (Missing, 1982) του Έλληνα σκηνοθέτη Κώστα Γαβρά.
Blade Runner (Μπλέιντ Ράνερ: Ομάδες Εξόντωσης, 1982) ταινία επιστημονικής φαντασίας του Ρίντλεϊ Σκοτ.
Η ανταρσία του Μπάουντυ (1984) του Ρότζερ Ντόναλτσον.
Francesco (1989) της Liliana Cavani.
1492: Χριστόφορος Κολόμβος (1492 – Conquest of Paradise, 1992) για το οποίο απέσπασε το βραβείο Echo Awards, αλλά και το βραβείο του Χρυσού Λέοντα.
Τα μαύρα φεγγάρια του έρωτα (Bitter Moon, 1992) του Ρόμαν Πολάνσκι.
Καβάφης (1996) του Γιάννη Σμαραγδή.
Αλέξανδρος (Alexander, 2004) του Όλιβερ Στόουν και
Ελ Γκρέκο (2007) του Γιάννη Σμαραγδή.
